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放射性废物

聚变堆的放射性废物,在成因上与裂变堆有着根本的不同。本页将从直觉到研究前沿,依次讲解为什么聚变不会产生长寿命的高放射性废物、为什么仍然会产生废物,以及通过材料设计能把废物减少到什么程度。

首先,要抓住裂变和聚变在“废物本质”上完全不同这一点。

裂变堆是通过分裂铀这种重原子核来取出能量的。分裂后的碎片(裂变产物),以及吸收中子后生成的钚这类超重元素,会不断积累在燃料本身之中。这些物质里有些持续放出射线的时间长达数万年。也就是说,在裂变中,燃烧之后的燃料本身就变成了长寿命的高放射性废物。

聚变堆与此恰好相反。它的燃料是氢的同类——氘(deuterium)和氚(tritium),是元素周期表中最轻的元素。把轻的原子核结合在一起,并不会生成钚那样的重元素。因此,燃料变成长寿命废物这一现象本身根本不会发生。

那么为什么聚变也会产生放射性废物呢?关键在于反应中飞出的中子(neutron)。当氘和氚聚变时,会飞出速度极快的中子。这些中子撞进反应堆的壁或结构物(金属等)时,原本不带放射性的金属原子就会变成放出射线的原子。这被称为活化(activation)。

打个比方,这有点像晒黑。在聚变堆中,燃料本身不会变成脏废物。取而代之的是,持续受到强光(中子)照射的“周围容器”会像被晒黑那样逐渐被活化。而且,只要巧妙地选择材料,这种晒黑还能变成“很快就退去的类型”。聚变废物的性质,不是由燃料决定,而是由用什么材料建造反应堆决定,这是最重要的一点。

活化的本质,是原子核俘获中子后转变为另一种核素的核嬗变(nuclear transmutation)。其核心是被称为中子俘获(neutron capture)的反应。

某个原子核 ZAX^A_Z X 吸收 1 个中子后,就会变成质量数增加 1、同一元素的同位素。

ZAX+nZA+1X+γ^{A}_{Z}X + n \rightarrow {}^{A+1}_{Z}X + \gamma

这表示靶核 XX 吸收中子 nn,把多余的能量以伽马射线 γ\gamma 的形式放出,质量数从 AA 增加到 A+1A+1。如果这样生成的同位素不稳定,它就会作为放射性核素(radionuclide)发生衰变。当中子能量很高时,还会发生 (n,p)(n,p) 反应(吸收中子放出质子)或 (n,α)(n,\alpha) 反应(放出阿尔法粒子),元素本身也可能发生改变。DT 反应产生的 14.1 MeV 中子速度极快,因此这类反应会广泛发生,这正是聚变的一个特征。

放射性核素的数量会随时间按指数函数减少。设某核素的原子数为 NN、衰变常数为 λ\lambda,则可写成

N(t)=N0eλt,λ=ln2T1/2N(t) = N_0 \, e^{-\lambda t}, \qquad \lambda = \frac{\ln 2}{T_{1/2}}

这里 N0N_0 是初始原子数,T1/2T_{1/2} 是半衰期(half-life),即数量减少到一半所需的时间。半衰期短的核素衰变剧烈,但也因此很快消失。反之,半衰期长的核素虽然弱,却会长期残留。在废物管理中棘手的正是后者。

聚变结构材料若使用钢铁,活化后主要会生成 55Fe^{55}\mathrm{Fe}(半衰期约 2.7 年)、54Mn^{54}\mathrm{Mn}(约 312 天)、60Co^{60}\mathrm{Co}(约 5.27 年)等核素。它们的半衰期都在数年以下,冷却数十年到 100 年左右就会大幅衰减。问题在于材料中含有镍、钼、铌等元素的情况。这些元素在中子照射下会生成半衰期长达数万年的长寿命核素,使废物的性质恶化。正因如此,在材料中加入哪些元素才具有决定性的影响。

中子不仅赋予能量,还会把原子从晶格位置上撞出,从而损伤材料。这种损伤量的单位是 dpa(displacements per atom,每个原子的撞出次数)。据估计,聚变堆的第一壁在运行期间会受到超过 100 dpa 的损伤,它与活化一起成为决定材料寿命的因素。

要定量处理活化,就需要追踪大量核素在中子照射下反复生成与衰变的体系。核素 ii 的原子数 NiN_i 随时间的变化,由把生成与消失相加的联立常微分方程来描述。

dNidt=j(λji+ϕσji)Nj(λi+ϕσi)Ni\frac{dN_i}{dt} = \sum_{j} \left( \lambda_{j \to i} + \phi\,\sigma_{j \to i} \right) N_j - \left( \lambda_i + \phi\,\sigma_i \right) N_i

第 1 项是其他核素 jj 通过衰变(衰变常数 λji\lambda_{j \to i})或中子反应(反应截面 σji\sigma_{j \to i}、中子通量 ϕ\phi)转变为核素 ii 的贡献。第 2 项是核素 ii 自身通过衰变或中子反应而消失的贡献。对数百到数千种核素同时求解这个生成消失方程(燃耗方程),就能求出运行中和运行后的活化存量(放射性核素的库存量)。

这里重要的是中子能谱。DT 中子诞生时为 14.1 MeV,但会在包层和结构材料中反复散射,逐渐减速到较低的能量。反应截面 σ\sigma 强烈依赖于能量,因此哪种能量的中子有多少到达材料,会改变所生成核素的种类和数量。所以活化评估,只有把中子的输运计算(哪种能量的中子在何处存在多少)与核素嬗变的计算结合起来,才能成立。

低活化材料的设计思想,正是从这个框架中自然导出的。目标是运行停止后尽可能少地生成长寿命核素。为此,把作为长寿命核素母体的合金元素,用性能相近的其他元素替换。代表例子是低活化铁素体·马氏体钢(RAFM 钢,reduced-activation ferritic/martensitic steel)。日本的 F82H 和欧洲的 EUROFER97 中,把普通钢含有的钼和铌,用活化特性良好的钨和钽替换。同时,还会进行把镍、钴等生成长寿命核素的杂质控制到极限的管理。

衰减时间尺度的差异,象征着这种设计的成果。裂变的乏燃料由于含有超铀元素,要回到与天然铀矿石相当的放射性水平需要数万年到数十万年。另一方面,用低活化材料制造的聚变结构材料,据评估在运行停止后冷却约 100 年,放射性就会大幅下降,多数会接近人可以处理的水平。同样是“放射性废物”这个词,需要管理的时间尺度在数万年和 100 年之间相差数个数量级。要强调的是,这个差异并非来自燃料的不同,而完全是由材料设计所带来的。

低活化材料的物理,与其他材料话题也相互关联。结构材料本身的设计在 结构材料 中讲解,与裂变的整体对比在 裂变与聚变的比较 中讨论。

活化存量的评估,是支撑聚变堆安全设计和废物计划的核心研究领域。世界上已经建立了活化计算程序(activation code),代表性的有欧洲的 FISPACT-II。它们求解核嬗变的生成消失方程,按核素预测运行后的放射性、衰变热(decay heat)和照射剂量。计算的精度取决于作为输入的核数据(核反应截面等)的质量,因此 EAF 和 TENDL 等专用核数据库的建立与验证一直是持续的研究课题。评估截面的不确定度如何传播到最终存量评估的不确定度传播(uncertainty propagation)也在被积极研究。

在材料方面,有若干方向在并行推进。为了让 RAFM 钢能在更高温度下使用的氧化物弥散强化钢(ODS steel),瞄准极低活化的钒合金和碳化硅复合材料(SiC/SiC composite),以及从冶炼阶段就抑制作为杂质应避免的镍等元素的高纯化技术。它们都在攻克兼顾性能(强度、耐热、耐照射)与活化特性这一难题。为了模拟实际的 14 MeV 中子环境以获取数据,作为强力中子源的国际聚变材料照射设施(IFMIF,以及日本的 A-FNS 等后续计划)的建设,也是多年来的课题。

在废物的出口一侧,人们在研究解控(clearance)和再循环(recycling)的思路。解控是指把放射性足够低的材料从监管对象中移出,作为普通资源来处理的制度。把通过冷却降到解控水平的结构材料,在屏蔽下重新熔化返回作为新反应堆的部件的“聚变内部再循环”,也作为概念设计在被探讨。不过,用遥控回收的材料能再利用到什么程度、经济性是否成立,都是今后的评估课题。

反应堆运行结束后的退役(decommissioning)也是重要的研究课题。被活化的堆内设备人无法靠近,因此拆解以机器人遥控维护(remote handling)为前提。ITER 为了运行期间的维护开发了大型遥控系统,其技术也可用于退役。运行停止后要留出多长的冷却期才能把衰变热和剂量降到可处理的水平、按什么顺序切出哪些设备、如何在切割和去污中减少二次废物,这一系列计划都是以活化存量评估的结果为基础来构建的。

此外,作为聚变设施的放射性物质,氚本身的管理也不可或缺。它是与结构材料活化并列的另一根支柱,详细内容在 氚管理 中讲解。

第 1 题 在聚变堆中,为什么不会产生像裂变堆那样的长寿命高放射性废物(如钚)?
第 2 题 在作为活化核心的中子俘获反应中,靶核会发生什么?
第 3 题 关于半衰期 T1/2 与衰变常数 λ 的关系,以及半衰期在废物管理中重要的原因,下列哪一项正确?
第 4 题 在低活化铁素体·马氏体钢(RAFM 钢)中,是按什么思路来选择合金元素的?
第 5 题 裂变的乏燃料与低活化材料的聚变结构材料,在放射性下降所需的时间尺度上有什么不同?